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    晶圓級石墨烯薄膜的可控合成:現狀、挑戰和前景

    晶圓級石墨烯薄膜的可控合成:現狀、挑戰和前景

    • 分類:行業動態
    • 作者:
    • 來源:
    • 發布時間:2022-05-25
    • 訪問量:0

    【概要描述】高質量、大規模、單晶晶圓級石墨烯薄膜的獲得是電子、光學和傳感器領域關鍵器件應用的基礎。合成決定未來:釋放這些新興材料的全部潛力在很大程度上依賴于它們以可擴展的方式進行量身定制的合成,這絕非易事。

    晶圓級石墨烯薄膜的可控合成:現狀、挑戰和前景

    【概要描述】高質量、大規模、單晶晶圓級石墨烯薄膜的獲得是電子、光學和傳感器領域關鍵器件應用的基礎。合成決定未來:釋放這些新興材料的全部潛力在很大程度上依賴于它們以可擴展的方式進行量身定制的合成,這絕非易事。

    • 分類:行業動態
    • 作者:
    • 來源:
    • 發布時間:2022-05-25
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    高質量、大規模、單晶晶圓級石墨烯薄膜的獲得是電子、光學和傳感器領域關鍵器件應用的基礎。合成決定未來:釋放這些新興材料的全部潛力在很大程度上依賴于它們以可擴展的方式進行量身定制的合成,這絕非易事。

    近期,蘇州大學孫靖宇教授(通訊作者)與北京大學劉忠范教授(通訊作者)團隊在《Small》期刊發表名為“Controllable Synthesis of Wafer-Scale Graphene Films: Challenges, Status, and Perspectives”的綜述。綜述了化學氣相沉積法(CVD)制備晶圓級石墨烯薄膜的最新進展,并對其主要挑戰和研究現狀進行了評述。通過對CVD反應動力學和氣相動力學的討論,重點介紹了目前流行的合成方法。提出了關鍵機遇和有前景的研究方向,以指導未來晶圓級石墨烯薄膜的發展。

    圖 1. 基于晶圓級石墨烯薄膜的各種類型的器件。中間圓形:晶圓級石墨烯器件的照片。a) 將 CVD 石墨烯轉移到包含圖像傳感器讀出電路的單個 CMOS 芯片上的示意圖。 b) 基于石墨烯的波導集成電吸收調制器的 3D 示意圖。 c) 雙柵雙層石墨烯晶體管器件的示意圖。d)石墨烯接收器集成電路的傾斜掃描電子顯微鏡圖像,顯示了包括石墨烯場效應晶體管(GFET)在內的關鍵組件的集成架構。e) 基于石墨烯和相關材料的電阻式隨機存取存儲器技術中提出的器件架構示意圖。f) 用于純自旋輸運的 CVD 石墨烯場效應裝置的示意圖。g) 石墨烯混頻器電路示意圖。h) 包含在 3 英寸上制造的大約 16 200 個器件的 GFET 陣列的光學圖像。SiO2/Si 晶片。i)基于石墨烯的批量制造芯片的光學顯微圖像,該芯片夾在 SiO2/Si 襯底上的 h-BN 層和單個石墨烯霍爾元件中。

    圖 2. 晶圓級石墨烯薄膜的合成路線。 a) Ar 生長(紅色)和超高真空生長(藍色)外延石墨烯在 6H-SiC(0001)上的拉曼光譜比較。b) 2 英寸的二維拉曼峰測量圖。通過在 SiC 襯底上外延生長合成的石墨烯薄膜。c) 校正應變引起的峰移后石墨烯層數的圖,顯示了 1-2 層的結果。d) 以光束掃描模式在 4 英寸上沉積類似 rGO 的薄膜的 PLD 設置示意圖。熔融石英晶片。e) 在 4 英寸上的超光滑和高度透明的大面積 rGO 類薄膜的光學圖像。熔融石英晶片。f) 4 英寸 rGO 樣薄膜的拉曼光譜。在(e)中標記的不同點獲得的晶圓,表明均勻性良好。g) 6 英寸的光學圖像。α-Al2O3 上的單晶 Cu/Ni(111) 薄膜。h,i) 分別轉移到 SiO2/Si 襯底上的石墨烯的 D/G 帶和 2D/G 帶的拉曼強度比的測量圖。

    晶圓級石墨烯薄膜合成的挑戰

    晶圓級石墨烯薄膜的合成挑戰主要表現在兩個方面:應用的質量要求不明確(即做什么)和合成本身的瓶頸(即如何做)。當石墨烯在器件中所起的作用不明確或不確定時,就會出現前者。在這種情況下,解決這一挑戰的關鍵是在理解目標器件的工作原理和制造過程的基礎上,分析晶圓級石墨烯薄膜的質量要求。一旦應用需求和晶圓級石墨烯薄膜質量控制之間的關系建立,剩下的挑戰是如何實現特定晶圓級石墨烯薄膜的精確合成。

    圖 3. 基于晶圓級石墨烯薄膜的研發產品。 a) 垂直取向的石墨烯納米壁作為緩沖層以增強紫外線 LED 的散熱。b) 華為 Mate 30 Pro 使用石墨烯散熱。c) TeamGroup 帶有石墨烯冷卻模塊的CARDEA ZERO PCIe M.2 SSD d)Richard Mille 的 RM 50-03。e) 敏捷的Nanomed f) Graphenea 的石墨烯晶體管陣列。g) Graphene Flagship 的超快石墨烯光子學。h) Emberion 的完全封裝的線性陣列探測器,結合了石墨烯和納米結構的光吸收器。i) 重慶科技股份有限公司的石墨烯柔性手機。

    CVD石墨烯生長一般分為兩類:在金屬上生長和在絕緣體上生長。

    在過去的十年中,石墨烯在金屬基板上的 CVD 生長得到了廣泛的研究。Cu和Ni等金屬襯底能夠催化碳氫化合物前體的分解;金屬表面碳活性物質的遷移勢壘較低,有利于石墨烯的成核和生長。事實上,早期報道的用于合成晶圓級石墨烯薄膜的方法涉及通過磁控濺射或熱蒸發將金屬涂層引入某些基板表面,然后對 CVD 參數進行操作以獲得石墨烯。由于最終石墨烯和金屬基板的熱膨脹系數不匹配,導致載流子遷移率、機械強度和熱導率降低,在冷卻過程中會以其他方式形成許多褶皺。金屬上的 CVD 生長可以提供晶圓級單晶石墨烯薄膜和 AB 堆疊雙層石墨烯 (AB-BLG)。盡管如此,以可控方式生長少層和多層石墨烯仍然具有挑戰性,需要巨大的努力。此外,與轉移相關的問題無處不在,因為在金屬基板上生長的石墨烯不支持直接用于半導體行業,需要轉移到目標基板上。轉移過程可能會導致質量下降,從而導致表面污染、額外的褶皺和/或薄膜破損。

    為了繞過轉移過程,已經開發了石墨烯在絕緣體上的直接 CVD 生長。近年來,人們對在絕緣基板上無轉移合成石墨烯的興趣日益濃厚。出于石墨烯電子學的目的,非常需要在絕緣基板上生長單晶石墨烯。然而,由于絕緣體的催化惰性、前體氣體的不充分熱解和碳物質的高表面擴散勢壘,導致石墨烯的晶體質量有限,生長速率低,多層形成不可避免,晶界過多。這意味著直接獲得全晶圓規模的單晶石墨烯是極其困難的。具有與石墨烯匹配的晶格參數的外延絕緣襯底具有競爭力,但很少被探索。幫助直接生長的另一種方法是引入氣態促進劑,包括金屬蒸汽和微量氧/水分子;盡管如此,由此產生的石墨烯性能仍然不盡如人意。為了避免石墨烯轉移過程并抵消絕緣基板的低催化活性,一種組合策略是在目標絕緣體上涂覆薄金屬層作為催化劑,以在金屬/絕緣體界面處獲得石墨烯薄膜,然后去除石墨烯生長后的犧牲金屬涂層。從這個意義上說,不可回收的金屬層、不可避免的金屬污染以及石墨烯質量的有限提高仍然是很大的障礙。

    圖 4. 獲得晶圓級石墨烯薄膜的 CVD 策略

    圖4 提出了針對晶片級石墨烯薄膜合成的 CVD 策略,包括 i) 在金屬薄膜上催化生長并隨后轉移到目標絕緣片上,ii) 在絕緣片上直接生長,以及 iii) 通過引入犧牲金屬層在絕緣片上進行表面生長。

    圖5. CVD石墨烯生長的截面示意圖

    圖 5 示意性說明了在 CVD 反應器中發生的石墨烯生長的基本過程。一般來說,有氣相、固相(基質)和它們之間的界面(記為邊界層)。隨著石墨烯的生長,新的固-固界面逐漸形成。換言之,存在兩個界面,包括一個氣固界面(即邊界層)和一個固固界面(即石墨烯-基材界面)。作為響應,可以在襯底附近的空間內識別四個區域,即本體氣相區域、邊界層區域、石墨烯形成區域和本體固相區域。

    總結和展望

    本文對晶圓級石墨烯薄膜的CVD合成進行了全面的綜述,詳細介紹了CVD合成面臨的挑戰和最新進展?;旧?,晶圓的尺寸確保了石墨烯進入半導體生產線,而通過CVD批量合成石墨烯是實際應用的關鍵先決條件。

    首先,闡明了晶圓級石墨烯薄膜的具體應用要求,包括質量和兼容性要求。就綜合而言,三種策略均存在關鍵挑戰。對于策略(i),缺陷的存在,特別是皺紋,少層和多層控制生長和轉移相關的問題是目前的主要問題。晶界和非均質石墨烯層的出現以及低生長速率是策略(ii)亟待解決的問題。就策略(iii)而言,生長和蝕刻過程中不可再生的金屬薄膜、不可避免的金屬殘留以及眾多缺陷仍然是嚴峻的挑戰。

    在進一步的背景下,隨著簡化生長模型的引入,我們從熱力學、動力學和流體動力學方面分析了石墨烯CVD生長的基本過程。為了及時回顧研究進展,本文綜述了晶圓級尺度石墨烯薄膜可控合成的關鍵進展,重點介紹了襯底的催化和外延效應,以及石墨烯-襯底間面相互作用的控制。此外,還強調了對流體特性的控制,以改善晶圓級石墨烯薄膜的質量和批量生產路線。綜上所述,表1總結列出了晶圓級石墨烯薄膜CVD合成的最新進展。

    表1. 針對應用的晶圓級 CVD石墨烯薄膜合成方法的進展

    合成決定未來,如果能夠以成本效益和質量可控的方式實現晶圓級石墨烯生產,那么相應的技術極有可能發生革命性的變化。盡管在晶圓級石墨烯薄膜的可控合成方面取得了相當大的進展,但還需要進一步的努力和持續的關注。接下來,本文介紹了晶圓級石墨烯合成路線的以下三個方面的發展方向和前景:

    1)晶圓級石墨烯薄膜的互補金屬氧化物半導體 (CMOS) 兼容合成。在設計新的晶圓級石墨烯薄膜合成路線時,質量要求和兼容性要求同樣重要。例如,h-BN 是一種超平坦、化學惰性的絕緣體,其晶格參數與石墨烯相匹配,在石墨烯上生長的石墨烯具有原始特性,包括室溫下 20 000–30 000 cm2 V-1 s-1 的高載流子遷移率。盡管如此,選擇這樣的襯底來合成晶圓級石墨烯薄膜意味著主要需要單晶 h-BN 晶圓。成本和技術難度都需要提前考慮。不僅基板類型而且合成工藝都需要與 CMOS 兼容。例如,涉及金屬的合成必須面對金屬污染問題。因此,無金屬合成在這方面具有一定的優勢。

    2)在無定形二氧化硅晶片上直接生長石墨烯。石墨烯的直接生長已經在MgO、SiO2、SrTiO3、熔融玻璃和石英等各種絕緣襯底上實現,其中SiO2是Si基器件中應用最廣泛的介電材料之一。由于 SiO2 沒有外延或催化作用,因此迫切需要非金屬氣態形式的催化劑?;蛘?,單一種子方法可能有希望在 SiO2 上高質量地生長石墨烯,其中關鍵點是加快生長速度。最近,報道了一種創新策略,即在 Ru(0001) 襯底上的單晶石墨烯上生長絕緣 SiO2 膜,用于制造與硅技術兼容的設備。

    3)缺陷豐富的晶圓級石墨烯薄膜的可控合成。高端電子應用需要合成無晶界、無褶皺、甚至無缺陷的晶圓級石墨烯薄膜。然而,考慮到石墨烯可以作為生長其他材料的關鍵支持或作為傳感應用、成核點或吸附位點的活性平臺這一事實是必不可少的。在這方面,直接生長富含缺陷的晶圓級石墨烯薄膜可能具有正確的焦點和特定的應用要求。

     

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    鏈接:https://doi.org/10.1002/smll.202008017

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